De acordo com a sinopse de Os Smurfs e a Vila Perdida, o longa-metragem acompanha Smurfette (Demi Lovato), que não está contente e começa a perceber que todos os homens do vilarejo dos Smurfs têm uma função precisa na comunidade, menos ela. Indignada, ela parte em busca de novas descobertas, e conhece uma Floresta Encantada, com diversas criaturas mágicas.